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近日，中國科學院大連化學物理研究所航天催化與新材料研究中心王曉東研究員團隊在兩步法太陽能高溫熱化學儲能研究方面取得新進展，相關研究成果以全文的形式發表于《能源和環境科學》（Energy Environ.Sci.）上。

據了解，兩步(bu)法太陽(yang)能(neng)(neng)高(gao)溫熱化(hua)學(xue)儲能(neng)(neng)是利用聚焦太陽(yang)能(neng)(neng)，高(gao)溫熱裂解二(er)氧化(hua)碳和水的(de)過(guo)程。該方法可將間(jian)歇性、能(neng)(neng)量(liang)密度(du)低、分布不(bu)均勻的(de)太陽(yang)能(neng)(neng)轉化(hua)為穩定(ding)、能(neng)(neng)量(liang)密度(du)高(gao)、易于(yu)儲存運輸(shu)的(de)太陽(yang)能(neng)(neng)燃料(liao)（合(he)成氣(qi)或氫氣(qi)），實(shi)現(xian)太陽(yang)能(neng)(neng)到化(hua)學(xue)能(neng)(neng)的(de)直接轉化(hua)；由于(yu)其氣(qi)固相(xiang)操作簡單，太陽(yang)能(neng)(neng)到化(hua)學(xue)能(neng)(neng)轉化(hua)效率(lv)高(gao)，近年來受到了研究者的(de)廣泛(fan)關注。因此，如何設(she)計(ji)性能(neng)(neng)優異的(de)催化(hua)體(ti)系，實(shi)現(xian)二(er)氧化(hua)碳和水的(de)高(gao)效活化(hua)和轉化(hua)具有重要(yao)意義，也十分具有挑戰(zhan)。

在(zai)前期(qi)水(shui)裂解(jie)研究工(gong)作中（AIChEJ），該團隊開發了一種CeO2-SnO2復合氧化物相變材料，可有(you)效降低第一步(bu)熱(re)還原(yuan)溫度，提高氫(qing)氣的產(chan)量。然而該方(fang)法的水(shui)裂解(jie)速率較低，氫(qing)氣的產(chan)生(sheng)速率和循環穩定性有(you)待進一步(bu)提高。

在(zai)此基礎上，該(gai)團(tuan)隊開發(fa)了一種CeO2-TiO2復合氧(yang)化(hua)物負載的鎳(nie)基催化(hua)劑，并在(zai)第一步熱還(huan)原過程(cheng)中(zhong)引入(ru)還(huan)原劑——甲(jia)烷，可以大(da)幅提高(gao)(gao)太陽能燃料的產(chan)生速率(lv)和(he)(he)產(chan)量。研(yan)究發(fa)現，在(zai)900°C等溫條件下，二氧(yang)化(hua)碳(tan)和(he)(he)水裂(lie)解反應生成一氧(yang)化(hua)碳(tan)和(he)(he)氫氣的產(chan)生速率(lv)分別高(gao)(gao)達(da)168.8和(he)(he)97.5mLmin-1g-1，是目前已有報道的最高(gao)(gao)值。

此外，甲(jia)烷(wan)(wan)部(bu)分氧(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)的(de)轉(zhuan)化(hua)(hua)(hua)(hua)率高(gao)(gao)達近(jin)100%。該催(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)經過50個氧(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)還(huan)原循環后(hou)，仍能(neng)(neng)夠保持較(jiao)高(gao)(gao)的(de)二氧(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)碳和(he)(he)(he)(he)水裂解速率和(he)(he)(he)(he)甲(jia)烷(wan)(wan)轉(zhuan)化(hua)(hua)(hua)(hua)率。詳細的(de)表(biao)征和(he)(he)(he)(he)DFT理論(lun)計(ji)算研(yan)究表(biao)明，單質鎳(nie)(nie)和(he)(he)(he)(he)CeO2-TiO2復合氧(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)物存在協同效應：單質鎳(nie)(nie)和(he)(he)(he)(he)鎳(nie)(nie)/氧(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)物界面為(wei)該循環反(fan)應的(de)活性(xing)中心，可(ke)有效活化(hua)(hua)(hua)(hua)惰性(xing)氣體(ti)分子二氧(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)碳、水和(he)(he)(he)(he)甲(jia)烷(wan)(wan)，促(cu)進循環過程(cheng)中CeO2-TiO2復合氧(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)物到Ce2Ti2O7燒綠石的(de)相變，以及鈰(shi)的(de)深(shen)度還(huan)原；循環過程(cheng)中CeO2-TiO2復合氧(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)物晶格氧(yang)的(de)嵌入與(yu)脫除為(wei)二氧(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)碳和(he)(he)(he)(he)水裂解，以及甲(jia)烷(wan)(wan)部(bu)分氧(yang)化(hua)(hua)(hua)(hua)提供了(le)熱力學驅動力，從而實現(xian)該催(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)劑(ji)的(de)高(gao)(gao)活性(xing)和(he)(he)(he)(he)高(gao)(gao)穩定性(xing)。該工(gong)作(zuo)為(wei)設計(ji)高(gao)(gao)效催(cui)化(hua)(hua)(hua)(hua)體(ti)系用于太陽能(neng)(neng)熱化(hua)(hua)(hua)(hua)學儲能(neng)(neng)技術提供了(le)重要的(de)理論(lun)依據和(he)(he)(he)(he)全新的(de)策(ce)略。

以上研究工作得到國家(jia)自然科學基(ji)金、中國科學院戰略性(xing)先導(dao)科技專(zhuan)項等項目的資助。

注：本文轉自中國科學院大連化學物理研究所。