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在(zai)(zai)量(liang)子(zi)(zi)(zi)(zi)限(xian)制的(de)(de)(de)(de)納米結構中，電子(zi)(zi)(zi)(zi)的(de)(de)(de)(de)行為往往不同于塊體(ti)(ti)固相材(cai)料(liao)，這使得半(ban)導體(ti)(ti)量(liang)子(zi)(zi)(zi)(zi)點(dian)能(neng)夠表(biao)現(xian)(xian)出獨特且可調的(de)(de)(de)(de)化學、物(wu)理、電學和光學特性，并(bing)因此廣泛應用(yong)于高(gao)效激光器(qi)、顯示器(qi)、成像、傳(chuan)感(gan)、通信(xin)和太陽能(neng)電池等(deng)商業(ye)設備。膠體(ti)(ti)量(liang)子(zi)(zi)(zi)(zi)點(dian)能(neng)夠在(zai)(zai)溫和條件下在(zai)(zai)液相合成并(bing)加工(gong)，實現(xian)(xian)大(da)面積(ji)制造，在(zai)(zai)II-VI、IV-VI、金屬鹵化物(wu)鈣鈦礦(kuang)等(deng)半(ban)導體(ti)(ti)量(liang)子(zi)(zi)(zi)(zi)點(dian)的(de)(de)(de)(de)生長中表(biao)現(xian)(xian)出幾乎完美的(de)(de)(de)(de)適用(yong)性。然而(er)，III-V族(zu)量(liang)子(zi)(zi)(zi)(zi)點(dian)的(de)(de)(de)(de)合成卻是一個(ge)難(nan)以克服的(de)(de)(de)(de)挑戰。合成III-V族(zu)量(liang)子(zi)(zi)(zi)(zi)點(dian)所(suo)需的(de)(de)(de)(de)溫度過高(gao)，難(nan)以與常(chang)用(yong)的(de)(de)(de)(de)有機溶劑兼容；此外，III-V族(zu)量(liang)子(zi)(zi)(zi)(zi)點(dian)前驅體(ti)(ti)的(de)(de)(de)(de)路易斯酸性較強，容易與有機分子(zi)(zi)(zi)(zi)發(fa)生副反應。

半(ban)導體量子(zi)點(dian)技術。圖片來(lai)源：Science[1]

近(jin)日，美國芝加(jia)哥(ge)大學(xue)Dmitri V.Talapin教授帶(dai)領(ling)的(de)研究團隊在Science雜志上發(fa)表(biao)論(lun)文，提(ti)出了一種(zhong)高溫熔(rong)鹽膠體量子點(dian)合成技(ji)術，成功制備了以往(wang)難以獲得的(de)III-V族(zu)半導體納米材料(liao)，包括磷化鎵(jia)（GaP）、砷化鎵(jia)（GaAs）等，尤(you)其合成了光(guang)致發(fa)光(guang)的(de)GaAs量子點(dian)，并通過添加(jia)熔(rong)鹽“表(biao)面(mian)活性劑(ji)”實(shi)現(xian)形狀控(kong)制。

光(guang)致發光(guang)GaAs量子(zi)點。圖片來源(yuan)：芝加(jia)哥大學[2]

首先，III-V族(zu)(zu)納(na)米(mi)晶(jing)體在熔(rong)(rong)鹽中(zhong)(zhong)的(de)(de)(de)穩定性主(zhu)要取決(jue)于V族(zu)(zu)元(yuan)素(su)的(de)(de)(de)氧化(hua)電(dian)位和III族(zu)(zu)元(yuan)素(su)的(de)(de)(de)還(huan)(huan)原(yuan)(yuan)(yuan)電(dian)位。例如，InSb中(zhong)(zhong)的(de)(de)(de)銻(ti)離子是強還(huan)(huan)原(yuan)(yuan)(yuan)劑，能夠將KGaI4中(zhong)(zhong)的(de)(de)(de)Ga(III)還(huan)(huan)原(yuan)(yuan)(yuan)為Ga(II)，這解釋了銻(ti)化(hua)物納(na)米(mi)晶(jing)體在熔(rong)(rong)鹽中(zhong)(zhong)的(de)(de)(de)不穩定性。然而，InAs和InP中(zhong)(zhong)的(de)(de)(de)V族(zu)(zu)元(yuan)素(su)還(huan)(huan)原(yuan)(yuan)(yuan)性不足，無法與KGaI4反應生成Ga(II)。通(tong)過控(kong)制熔(rong)(rong)鹽的(de)(de)(de)氧化(hua)還(huan)(huan)原(yuan)(yuan)(yuan)電(dian)位，可以選擇合適的(de)(de)(de)熔(rong)(rong)鹽前驅體，防止III-V族(zu)(zu)納(na)米(mi)晶(jing)體分解。

熔鹽的(de)氧化還原(yuan)化學性質。圖片來(lai)源：Science

其次，熔鹽的路易斯酸(suan)堿性對(dui)陽離(li)子(zi)交換反應和III-V族納米晶體穩(wen)定(ding)性也有顯著影響。例如(ru)，InP可(ke)在不同(tong)熔鹽中(zhong)(zhong)轉(zhuan)化為In1-xGaxP，InAs在路易斯中(zhong)(zhong)性熔鹽中(zhong)(zhong)能保持化學穩(wen)定(ding)并形成In1-xGaxAs相，而InSb在含Ga(III)的熔鹽中(zhong)(zhong)則會分(fen)解。

熔(rong)鹽對III-V納米晶的影(ying)響。圖片來源：Science

隨(sui)后，研究者(zhe)在425~500°C的(de)(de)溫(wen)(wen)度下，在熔(rong)融(rong)CsI/NaI/KI混合鹽中，采(cai)用Ga[GaI4]和(he)AsI3作(zuo)為前驅體(ti)，合成了GaAs納米(mi)晶體(ti)。通過簡單地(di)溶(rong)解熔(rong)鹽基質就(jiu)可(ke)以分(fen)離，最終(zhong)得到分(fen)散在甲苯中的(de)(de)膠體(ti)量子(zi)點溶(rong)液(ye)。XRD和(he)Raman光(guang)譜(pu)顯示，高(gao)于≥425°C時(shi)生成的(de)(de)GaAs晶體(ti)質量更(geng)高(gao)，并(bing)在室溫(wen)(wen)下觀察到的(de)(de)光(guang)致發光(guang)現象。對(dui)比低(di)溫(wen)(wen)（<425°C）條件(jian)，較高(gao)溫(wen)(wen)度下的(de)(de)樣品(pin)表現出良好(hao)的(de)(de)激子(zi)-聲子(zi)耦合，光(guang)致發光(guang)半峰寬(kuan)更(geng)窄，與理論計(ji)算結果一致。

熔鹽法合成GaAs納(na)米晶體。圖(tu)片來源：Science

更有趣的(de)(de)是，通過控制熔(rong)鹽的(de)(de)組(zu)成(cheng)，還(huan)能調節GaAs納(na)米(mi)晶體的(de)(de)形狀。例如使用(yong)CsI/NaI/KI熔(rong)鹽合(he)成(cheng)的(de)(de)GaAs納(na)米(mi)顆(ke)粒(li)近似球形，而添加Cl或(huo)Br離(li)子后，GaAs納(na)米(mi)顆(ke)粒(li)向三角形轉變(bian)。這(zhe)表(biao)明Cl和Br離(li)子可以改變(bian)熔(rong)融堿金(jin)屬(shu)鹵化物鹽中(zhong)GaAs的(de)(de)界面(mian)能，且更容(rong)易與納(na)米(mi)顆(ke)粒(li)表(biao)面(mian)相結合(he)。

改(gai)變熔(rong)鹽實(shi)現形狀調控。圖片來源：Science

熔鹽法(fa)(fa)氧化還原合(he)成(cheng)不僅(jin)適用(yong)(yong)于(yu)GaAs，還可用(yong)(yong)于(yu)其他III-V族(zu)半導體量子(zi)點(dian)。例如，利用(yong)(yong)Ga[GaI4]與PI3的反應(ying)，制備GaP納米晶體。GaP量子(zi)點(dian)具有寬帶(dai)隙（2.24 eV）和較長(chang)的激(ji)發態(tai)壽命（16毫秒），適用(yong)(yong)于(yu)光催(cui)化等光電應(ying)用(yong)(yong)。此外，該方法(fa)(fa)還可以(yi)合(he)成(cheng)多(duo)元III-V族(zu)半導體量子(zi)點(dian)，如GaAs1-yPy和GaAs1-ySby等，實現帶(dai)隙調控。

熔鹽法的可(ke)擴展(zhan)性。圖(tu)片(pian)來(lai)源：Science

“常(chang)識中(zhong)，氯化鈉可不是液體，但假如(ru)你將其加熱(re)到(dao)一(yi)個(ge)‘瘋狂的(de)溫度(du)’，它就會變(bian)成(cheng)液體，粘度(du)與水相似(si)，還是無(wu)色的(de)。唯一(yi)的(de)問(wen)題是，沒(mei)有人考慮過(guo)這些液體能作為膠體合(he)成(cheng)的(de)介(jie)質”，Dmitri Talapin教授說。“Talapin教授團隊在熔鹽合(he)成(cheng)方面取得(de)了顯著進(jin)步，開創性(xing)地(di)獲(huo)得(de)了許多(duo)以前膠體合(he)成(cheng)方法無(wu)法獲(huo)得(de)的(de)材料(liao)”，該(gai)工作合(he)作者、西北大學Richard D.Schaller教授評(ping)論(lun)道。[2]

Reductive pathways in molten inorganic salts enable colloidal synthesis of III-V semiconductor nanocrystals

Justin C.Ondry,Zirui Zhou,Kailai Lin,Aritrajit Gupta,Jun Hyuk Chang,Haoqi Wu,Ahhyun Jeong,Benjamin F.Hammel,Di Wang,H.Christopher Fry,Sadegh Yazdi,Gordana Dukovic,Richard D.Schaller,Eran

Rabani,Dmitri V.Talapin

Science,2024,386,401-407.DOI:10.1126/science.ado7088

導師介紹

Dmitri V.Talapin

//www.x-mol.com/university/faculty/1452

參考文獻：

[1]F.P.G.Arquer,et al.Semiconductor quantum dots:Technological progress and future challenges.Science 2021,373,eaaz8541,DOI:10.1126/science.aaz8541

[2]UChicago researchers unlock a‘new synthetic frontier’for quantum dots

//pme.uchicago.edu/news/uchicago-researchers-unlock-new-synthetic-frontier-quantum-dots